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强磁场团队基于溶剂自碳化还原策略制备出用于Russell反应的新型单原子纳米酶

来源: 时间:2024-07-04 作者:王辉

  近日,中国科学院合肥物质科学研究院金太阳最新版下载安装王辉研究员与张欣研究员课题组合作,依托稳态强磁场实验装置(SHMFF)核磁共振和电子顺磁共振,基于课题组发现的“溶剂自碳化-还原”策略(ACS Nano, 2020, 14, 13304; Nanoscale, 2020, 12, 10956; Small, 2022, 18, 2107422; Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2312719; Chem. Eng. J., 2024, 480, 148273),制备出一种新型的轴向氧原子调控的Fe-N4纳米酶(O-Fe-N4),可用于非刺激、乏氧条件下的单线态氧(1O2)介导的肿瘤催化治疗,相关成果发表在国际期刊先进科学(Advanced Science, 2024, 2307254)。

  低效、有创的外部刺激,乏氧的肿瘤微环境以及其内部过表达的氧化还原物质,极大的限制了1O2介导的肿瘤治疗效率。Russell型催化治疗提供了一种不依赖O2的方法来敏化1O2的生成,并避免了与外源刺激相关的正常组织损伤。迄今为止,仅有铜(Cu)基和钼(Mo)基材料被开发用于Russell型催化治疗,而其他金属或非金属材料则具有Russell反应惰性。

  基于上述情况,联合研究团队采用有机溶剂自碳化还原策略,通过材料表界面维纳调控技术,制备了轴向O原子工程化的Fe-N4纳米酶(O-Fe-N4),该纳米酶在不引入外部能量的情况下,能够通过Russell反应将过氧化氢(H2O2)转化为1O2

  O-Fe-N4具有两种相互关联的催化特性:类谷胱甘肽氧化酶活性为随后的1O2生成提供了底物,从而有效避免了谷胱甘肽可能对抗癌功效的负面影响。O-Fe-N4在pH 6.2时表现出79.58 U mg-1的比酶活值,优于大多数已报道的Fe-N4催化剂。

  在理论研究中,密度泛函理论(DFT)计算表明,轴向O原子可以有效调节Fe和N之间的相对位置和电子亲和力,降低活化能,增强选择性,从而促进Russell反应发生。

  在实验验证方面,SHMFF核磁共振及电子顺磁共振的结果有力地支持了O-Fe-N4纳米酶的独特结构和其优异的酶活性。这种明确的Fe-N/O结构产生的酶活性可以有效下调谷胱甘肽过氧化物酶-4活性,并诱导脂质过氧化过程,从而抑制肿瘤增殖。

  这一发现不仅突破了1O2介导的癌症治疗的局限,而且为提升Fe-N4催化剂的性能树立了典范,引领了催化剂设计与优化的新方向。

  该研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金等项目的资助。

  论文链接:https://doi.org/10.1002/advs.202307254 

   

图 1. O-Fe-N4催化剂的合成及肿瘤催化治疗示意图。

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